超臨界CO2反應釜

關于超臨界CO2氧化金屬銅及CO2電還原非晶納米金屬催化劑反應釜，納小型連接器接插件真空電鍍技術，由可視電極高壓反應釜，二氧化碳液化系統，產品收集系統組成。

非晶態（長程無序結構）納米金屬催化劑因其表現出吸引人的物理和催化特性而受到廣泛的關注。與晶體材料相比，非晶態結構具有不同的原子排列和豐富的低配位原子，可以降低反應的能壘，增強中間體的吸附，并且可以打破固有的線性比例關系。然而，傳統的非晶態金屬制備方法（復合爆炸焊接、機械合金化和電弧熔煉純金屬等）往往涉及高溫，從而導致金屬顆粒粒徑變大，缺陷減少，大大降低了反應的活性位點。近年來，一些非晶態金屬催化劑已經可以通過一步合成法制備。然而這些制備方法往往涉及到過快或過慢的反應速率，導致無法精確控制成核和生長。

非晶納米金屬催化劑通常表現出較高的催化性能，并且可以打破本征線性比例關系。然而，精確控制合成具有特定尺寸和形態的非晶納米金屬催化劑， Cu(0) 可以被超臨界 CO2 氧化成非晶 CuxO 物種。通過超臨界 CO2 處理和電還原，來制備具有非晶殼層 Cu 納米粒子的方法。該方法的獨特之處在于，可以很容易地控制具有非晶殼層的顆粒尺寸。這是因為它們的尺寸取決于原始晶體銅納米顆粒的尺寸。此外，非晶殼層的厚度可以通過 CO2 壓力和/或處理時間來控制。所獲得的非晶銅殼層表現出高的C2+產物選擇性，法拉第效率為84%，電流密度為320 mA cm-2。此外，C2+含氧化合物的FE最高可達65.3%，這遠優于結晶Cu催化劑。

通過超臨界CO2氧化和電還原相結合的方法制備了具有非晶態Cu殼的納米顆粒催化劑。

非晶態Cu殼可以顯著提高C2+含氧化合物的活性和選擇性，在320 mA cm-2的電流密度下，C2+含氧化合物的FE為65.3%，這與結晶Cu的催化效果明顯不同 。

過超臨界CO2和電還原組合方法制備出具有非晶態層的Cu納米顆粒。該方法的獨特之處在于可以很容易地控制非晶態殼的尺寸，因為它們的尺寸取決于原始晶體納米顆粒的尺寸。非晶態Cu催化劑在CO2RR電催化反應中對C2+產物表現出高選擇性。通用的非晶態金屬催化劑制備策略，同時也為一系列能源應用開發高效電催化劑提供新的方向。

超臨界 (SC) CO2 已被用于控制特殊材料的形成。通過調節 CO2 壓力可以很好地調節材料的性能，并且可以通過減壓輕松去除 CO2。例如，研究人員可以使用 SC CO2 策略，將薄石墨烯層從塊狀材料中剝離；這是因為 CO2 可以插入塊狀二維材料的層間。此外，研究人員也已使用 SC CO2 制造了非晶 MoO3、WO3@x 和 VS2 納米片。然而，基于SC CO2，精確控制合成具有所需尺寸和形態的非晶納米金屬催化劑，目前仍是一個挑戰。采用SC CO2處理和電還原相結合的方法，成功制備了具有非晶Cu殼層和晶核的納米粒子。由實驗結果和機器學習結果可知，Cu在SC CO2條件下首先被氧化為非晶CuxO物種。然后，再通過電還原產生非晶銅。所獲得的非晶Cu催化劑，顯著提高了C2+含氧化合物的活性和選擇性，在320 mA cm-2的電流密度下，C2+含氧化合物的FE為65.3%。根據原位 SERS 和 DFT 計算可知，非晶 Cu 具有電還原 CO2 為 CO 的高活性，以及高的*CO 中間體表面覆蓋率。這是高效生產 C2+ 含氧化合物的主要因素。作者認為SC CO2氧化金屬制備非晶金屬催化劑的策略，也可用于制備其他一些非晶催化劑，并用于高效轉化CO2。